Da expressiva coleção de escultura, e de cronologia mais recuada, designadamente dos séculos XIII, XVI e XV, o coleção permite, com alguma exemplaridade, evocar o vasto reportório iconográfico cristão da Idade Média.
A escultura em pedra dominara a produção a partir das oficinas de Coimbra, o Cristo Ressuscitado, do século XV, saída destas oficinas, de surpreendente beleza física, e a dimensão humanista desta figuração é sem dúvida representativa da interpretação da espiritualidade dos últimos séculos da Idade Média.

A coleção inclui um vasto conjunto de imagens sacras dos séculos XVII e XVIII, que permitem colocar em destaque as características essenciais da produção artísticas destas centúrias.
O impulso renovador que o classicismo renascentista conquistou para a escultura de vulto em Portugal foi breve e pouco consequente, as características mais eruditas da conceção plástica da forma disseminaram-se no século subsequente.
A renovação da escultura de vulto em Portugal dá-se por via da atividade de escultores italianos e franceses na primeira metade do século XVIII. A um dos principais escultores estrangeiros que se fixou em Portugal no período pedrino-joanino, o francês Claude Laprade, o cabido da sé de Viseu encomendou três esculturas para os retábulos laterais – duas ainda in situ – e a escultura de Santa Ana e a Virgem, executada em 1723, apeada anos depois, Ainda deste período, assinala-se a presença de inúmeras imagens de vulto pleno, de santos bispos e de santas franciscanas e mártires, da produção de oficinas lisboetas, provenientes, na sua maioria, das extintas congregações religiosas da capital.

Uma das virtualidades da coleção de pintura deste museu é a de permitir enunciar os principais momentos, movimentos e protagonistas da história da pintura portuguesa.

Com o objetivo de mostrar as obras do pintor Vasco Fernandes, o Grão Vasco, que se encontravam na sacristia da Sé de Viseu, que após reforma do altar-mor da catedral e das capelas laterais para ali foram deslocadas, é fundado o Museu Grão Vasco através da perseverança de Almeida Moreira, seu primeiro diretor.

Depois deste núcleo outras obras de artistas da região vieram juntar-se às obras maiores do período dos “Primitivos portugueses”, com o recurso a pontuais aquisições e pedidos de depósito, designadamente ao Museu Nacional de Arte Antiga.

A forma esclarecida com que o primeiro diretor deste Museu organiza esta coleção a partir do inestimável valor do conjunto da pintura renascentista, que teve redobrados cuidados sendo mobilizado por elevados critérios de escolha das obras dos séculos XVII a XX, pretendendo assim criar um acervo museográfico abrangente, que permitisse a possibilidade de incorporar peças de valor relevante de pintura de épocas posteriores, para as colocar cerca das de Vasco Fernandes. Tendo mesmo, em 1917, recebido o primeiro conjunto de obras provenientes do Museu Nacional de Arte Contemporânea, ampliado através de aquisições em salões, leilões e diretamente aos artistas, constituiu assim uma interessante e significativa coleção de pintura do século XIX-XX.

A coleção de cerâmica, uma das mais numerosas e diversificadas do acervo do museu, constitui a expressão visível do colecionismo português de finais do século XIX e primeiras décadas do século XX, quando a moda e o gosto vigentes conduziram à formação das principais coleções privadas deste tipo de objetos, especialmente fomentada quando os museus, num plano institucional, lhe dão acolhimento e expressão.
As coleções de cerâmica do Museu Nacional Grão Vasco são essencialmente de três tipos: porcelanas orientais, faiança portuguesa e cerâmica europeia.

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As faianças da coleção do séc. XVII, produzidas em oficinas portuguesas, evocam a Expansão Portuguesa no Oriente, recorrendo, muitas vezes, à imitação de modelos decorativos chineses, ou recorrendo à típica pintura de azul e branco, tão conhecida através das porcelanas Ming.
Nela ressaltam algumas faianças brasonadas, recipientes de farmácia e um raro busto-relicário.
Os exemplares de porcelana oriental, de diversa tipologia, são peças emblemáticas do muito apreciado exotismo, seja pela sua decoração, seja pela beleza da sua matéria.
Esta coleção é formada por peças provenientes do Fundo Antigo (que integraram a fundação do Museu), mas também por legado de Alberto Eduardo Navarro, Visconde da Trindade (1975) e por aquisição de Russel Cortez, diretor deste museu (1955-1983).

A coleção de ourivesaria compõe-se de peças de uso e de aparato (século XVII ao século XX).

Em prata destacam-se as lavandas, peças gravadas com os brasões de família e outras insígnias de posse, sendo especialmente importante o conjunto peças de uso cerimonial, provenientes de Itália, outrora pertencentes ao Bispo de Viseu D. Júlio Francisco de Oliveira (1740-1765), compostas por dois cálices litúrgicos, uma caixa de hóstias, três salvas e um aguamanil.

A constituição desta coleção deve-se à incorporação de bens pela aplicação da Lei de Separação do Estado e da Igreja (1911), e aos legados do Visconde da Trindade, do Coronel Joaquim Cabral Cavaleiro e de D. Maria Fernanda de Vasconcelos Lucena e Vale.

Pela sua natureza, aliada a razões de conservação condições peculiares de exposição, este conjunto tem permanecido em reserva. Objetos tão diversos como tapetes, indumentária religiosa, alfaias litúrgicas, colchas, fragmentos de tecidos, etc.

A maioria da coleção de têxteis do museu está ligada à indumentária de aparato litúrgico. A importância atribuída a determinadas peças de paramentaria, não apenas enquanto meio de distinção ou identificação, mas sobretudo na sua condição de suporte figurativo, através do bordado, encontra-se em algumas peças de grande significado artístico.

Com a presença de um pano de armar bordado a seda, proveniente da China e datável do séc. XVII, alarga-se o âmbito artístico e geográfico desta coleção.

 A integração desta importante coleção de numismática ocorre com a incorporação do Legado de José Nogueira Lobo, em 1932.
As primeiras moedas portuguesas terão sido produzidas ainda no reinado de D. Afonso Henriques, certamente depois de em 1179 ter sido reconhecido pelo Papa como Rei, são pequenos espécimes feitos de bolhão.
O mais antigo espécime, de bolhão, desta coleção foi cunhado no reinado de D. Sancho I, rei de Portugal de 1185 a 1211 e percorre todos os períodos da monarquia portuguesa atá à implantação da república.
Em 2012, o Legado Pereira da Gama, veio enriquecer este núcleo.

Os móveis estiveram ao longo de muito tempo expostos nas galerias deste museu como peças essenciais para a decoração dos espaços, para a reconstrução do ambiente da época e também como suportes museográficos, surgem agora, na exposição permanente, valorizados em si mesmos.

A coleção de mobiliário é constituída por um significativo número de peças que integra exemplares de diversas tipologias, num universo cronológico que vai desde o século XVII até à segunda metade do século XX. Revelam o gosto requintado de fidalgos de província e a sumptuosidade dos paços eclesiásticos.

O mobiliário civil português está amplamente representado com os três grandes estilos que marcaram o século XVIII em Portugal, designadamente “D. João V”, “D. José” e “D. Maria I”, que permitem identificar algumas soluções técnicas, morfológicas e estéticas, numa época particularmente criativa e receptiva de grandes influências estrangeiras.

Embora a coleção de arqueologia do Museu Nacional Grão Vasco não seja uma coleção de valor excepcional, possui no entanto algumas peças bem importantes. É o caso de um fragmento de uma ara votiva, cuja proveniência se desconhece, que é o resultado da expressão da devoção popular a uma divindade indígena pré-romana da região de Viseu, COSEI, até agora desconhecida, vindo a estender mais a sul o culto a esta divindade, até então conhecida em castros do norte do país e da Galiza.

Outra obra da coleção que  prova uma vez mais o sincretismo entre as religiões romana e indígenas é uma ara votiva com inscrição romana datável séc. II, de Cavernães, com a seguinte tradução: Lúcio Valerio Caturo levantou (esta ara) ao deus Lurúnio (em cumprimento do voto) do pai, Sateilo, muito agradecido.
A primeira notícia sobre as inscrições de Cavernães é-nos fornecida por Manuel Botelho Ribeiro Pereira na sua obra “Diálogos Morais e Políticos” (escritos entre 1630 e 1636), depois dele outros autores se interessaram nomeadamente Frei Agostinho de Santa Maria.